兰州大学研究团队在锂同位素位分析技术研究中取得重要进展
近日，兰州大学稀有同位素前沿科学中心、核科学与技术学院刘作业教授团队在国际化学领域知名期刊《Journal of the American Chemical Society》（JACS）发表最新研究成果，提出“时空介质协同调制激光诱导击穿光谱（TSMM-LIBS）”创新方法，结合基质稀释策略，首次在激光诱导击穿光谱（LIBS）中同时实现锂双线结构及其同位素位移峰的完整分辨，破解了长期以来严重自吸收效应和等离子体展宽掩盖微小同位素位移（~15 pm）的领域难题，为核聚变能源系统中氚增殖材料与核裂变反应堆冷却剂的同位素高精度原位检测提供了变革性技术路径。
图1:TSMM-LIBS 实验装置图与基体稀释处理流程图
在全球应对气候变化、实现能源系统深度脱碳的背景下，清洁核能技术正迎来跨越式发展。锂同位素高精度分析技术对于保障核裂变系统安全运行、实现聚变燃料原位增殖具有至关重要的作用。传统的质谱技术（如ICP-MS和TIMS）虽在地球化学等领域广泛应用于同位素分析，但在核工业中面临严峻挑战。核材料往往具有高放射性，直接进样会带来仪器污染和人员辐射风险；且样品基体效应复杂，分离纯化困难；此外，严格的核保障制度极大地限制了敏感材料的取样和离线分析。激光诱导击穿光谱（LIBS）凭借其远程检测、实时在线监测、强辐射环境适应性等独特优势，成为核工业现场检测的重要技术方向。然而，传统LIBS技术中锂特征谱线（670.776 nm）极易发生严重自吸收效应，导致谱线严重畸变，完全掩盖了仅约15皮米的微小同位素位移，这一难题长期制约着LIBS在锂同位素高精度分析领域的应用。尽管国际学界已开展大量研究，但迄今为止，尚未有研究能够在LIBS中同时实现锂D₂（670.776 nm）和D₁（670.791 nm）双线结构以及每条谱线内部同位素分裂的完整分辨。
针对这一挑战性科学问题，刘作业教授团队创新性地提出时空介质协同调制LIBS（TSMM-LIBS）技术方案。通过对时间、空间、介质环境三个维度实验参数的协同调控，实现对激光诱导产生的高温稠密等离子体核心的主动调控，从根本上抑制自反转效应的产生。研究团队首次定义"自反转指标（SRI）"用于定量表征谱线自反转程度，并创新性提出翼侧恢复算法结合比尔朗伯定律，成功将高度畸变的吸收凹陷反转为有效发射峰，建立了从畸变信号中提取有效同位素信息的全新物理策略。
图2:锂同位素光谱分辨与光谱参数对比
作为核心突破，团队首次在LIBS光谱中同时观测到锂同位素三重特征峰 ——670.776 nm（⁷Li D₂线）、670.791 nm（⁷Li D₁与⁶Li D₂线）、670.807 nm（⁶Li D₁线）。通过时空介质协同调制与基质稀释策略的协同作用，光谱半高宽（FWHM）被显著压缩至25.65 pm，斯塔克展宽（ωStark）降至3.87 pm，成功实现亚多普勒光谱分辨率，激光诱导等离子体的发射源品质接近空心阴极灯的本征发射水平。在定量分析方面，团队基于洛马金-谢弗公式和量子力学能级跃迁原理，建立了自吸收校正的有效浓度模型（ECM-SAC）。交叉验证结果显示，优化的光谱强度比（670.776/670.807 nm）取得了优异的定量性能，交叉验证均方根误差（RMSECV）低至0.041，性能偏差比（RPD）高达6.561，远高于行业公认的优秀预测性能标准（RPD>2.0）。该定量模型对固态 Li₂TiO₃氚增殖陶瓷和液态锂溶液样品均表现出极佳的适应性，在宽广的同位素丰度梯度范围内均实现了高精度分析。
该研究建立的远程、原位、快速高精度锂同位素分辨分析框架，对于核材料循环管理、聚变堆氚增殖材料实时监测、核裂变反应堆冷却剂安全控制具有重要的应用价值。这一技术突破不仅推动了激光光谱分析技术的发展，也为我国核聚变能源关键材料的在线检测提供了核心技术支撑，对于保障未来先进核能源系统的安全高效运行具有重要战略意义。
该研究成果以"Time-Space-Medium Collaboratively Modulated LIBS Combined with Matrix Dilution: From Self-Absorption to Isotope Discrimination of Lithium"为题发表于《Journal of the American Chemical Society》。兰州大学核科学与技术学院工程硕博士专项博士生赖致杭为第一作者，刘作业教授为唯一通讯作者。兰州大学核科学与技术学院博士研究生吴书佳、本科生徐程、高级工程师孙少华，中国科学院近代物理研究所博士研究生张昭、王绍伟、吴一繁、研究员钱东斌，以及中广核研究院工程师孙兆轩、张勇等共同参与了本研究。研究得到国家自然科学基金、中核领创项目等资助。
论文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.6c01769
原文链接：https://news.lzu.edu.cn/info/1051/1143935.htm
编辑：刘欣妍
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