iScience:实时观测CO₂转化新视角——基于双模式原位监测技术推动碳捕集与利用

2026-05-12 11:34
上海

交叉学科

基于CO2捕集及电化学转换相结合的集成策略已成为降低传统碳捕集与封存(CCUS)过程中能耗与成本的重要研究方向。然而,这一体系内部涉及多相动态过程,特别是局部pH演变与碳酸盐/碳酸氢盐物相的转化,而针对这一体系缺乏简易实时可视化监测技术,限制了对该体系反应机理的深入理解与系统性能的优化。近期,Cell Press细胞出版社旗下期刊iScience发表了一篇题为“Dual-mode in situ monitoring of CO2 conversion via pH indicator and UV-vis spectroscopy”的研究论文。航天工程大学的任武荣、谢起贤及其合作者,基于双极膜(BPM)电解系统,构建了一种结合pH指示剂与紫外-可见光谱的双模式原位监测策略,实现了对集成式CO2捕集、再生及转化利用过程中的实时可视化追踪,为这类复杂系统的机理研究与过程优化提供了新的分析平台。

研究背景:CO2捕集与利用原位研究

随着可再生能源全面替代化石燃料,碳捕集仍对减缓气候变化至关重要。集成式CO2捕集与利用策略利用碱性溶液对CO2进行捕集并转化为碳酸盐/碳酸氢盐,避免了高能耗的解吸过程。传统电解槽因碳酸盐生成与迁移导致碳利用率低,而新型BPM电解系统改善CO2、碳酸盐及碳酸氢盐迁移,例如,可利用碱性KOH溶液捕集的CO2直接转化为碳酸氢钾(KHCO3),并在BPM电解槽阴极产生的H+作用下重新生成CO2,随后基于BPM电解体系将重新产生的CO2进行原位转化制备高附加值碳质产物。但BPM电解体系中缺乏实时监测手段等问题,制约了对CCUS反应过程动力学及中间物种形成的深入理解。为此,本研究提出一种双模式原位监测策略,通过实时追踪pH动态及碳酸盐/碳酸氢盐形态转化,为揭示碳酸盐介导的CO2循环机制提供直接实验依据,从而为BPM电解系统中反应路径解析提供技术支撑。

图1. 电化学池示意图及电化学性能。

(A)阴极电解室内KHCO3电解液电化学还原生成甲酸盐机理图;

(B)在有无氩气饱和的1 M KHCO3电解液中的电流密度。

催化体系构建:In纳米催化剂的结构与性能

研究团队设计了一个三室脱碳H型电解池,以BPM作为隔膜,该隔膜能够在电场作用下将水解离为H+和OH-,分别定向迁移至阴极室和阳极室,从而实现对反应微环境的精准调控。在阴极室,H+与来自捕集液的HCO3-反应原位生成CO2,随后在催化剂表面被还原。实验中利用KOH碱液对金属铟(In)丝电极进行了碱性蚀刻处理,通过扫描电镜(SEM)与X射线衍射(XRD)表征结果显示,蚀刻后电极表面形成了尺寸约50–200 nm的In(OH)3纳米立方体结构。与原始In电极相比,这种纳米结构显著提升了电化学活性表面积和极化性能。在Ar饱和的1 M KHCO3电解液中,该蚀刻In催化剂在-1.1 V vs. RHE的电位下对甲酸盐的法拉第效率(FE)稳定性超过50%,并在前36小时内保持较好的稳定性。同时,利用13C同位素标记实验(13C NMR和GC-MS)证实,产物甲酸盐中的C原子确实来源于溶液中的HCO3-,排除了环境中CO2的干扰。

双模式原位监测:pH指示剂与紫外-可见光谱的协同应用

该研究的核心创新在于构建了一套能够实时、可视化追踪反应路径的原位监测系统。该系统利用常见的pH指示剂——酚酞与百里酚蓝,分别监测CO2捕集和KHCO3分解过程,并结合原位紫外-可见光谱(UV-vis)对关键物种的浓度变化进行分析。这一将视觉指示剂与光谱定量分析相结合的双模式策略,实现了对KOH吸收CO2转化为K2CO3/KHCO3再转化为CO2并进行原位还原制备碳质产物完整碳循环路径的实时、动态、多维度解析,为揭示K2CO3/KHCO3介导的CO2循环机制提供了直接的实验证据。

图2. 在三联H型脱碳电解池中电化学CO2捕获与KHCO3分解的原位集成监测系统。

(A–H)添加指示剂图像(电解10小时,-1.2 V vs. RHE),展示了反映电化学pH变化的pH指示剂染料的渐进颜色变化;

(I)CO2吸收室(左侧室,L室)的原位紫外-可见光谱,监测CO2溶解过程中的产物演变;

(J)KHCO3转化室(中间室,M室)的原位紫外-可见光谱,监测KHCO3浓度及分解产物。

应用拓展:模拟烟气条件下的性能验证

实验基于前期对KOH捕集CO2及其原位转化体系的研究进行针对实际场景的应用拓展,实验采用含15% CO2和85% N2的模拟烟气进行捕集与转化实验。结果表明,以此捕集液为原料,蚀刻纳米In催化剂在-1.1 V vs. RHE下仍能实现约30%的甲酸盐法拉第效率,这一结果验证了该集成系统在处理低浓度CO2时的可行性,展示了其在烟气碳捕集与资源化利用领域的应用前景。

总结与展望

本研究构建了一个集KOH捕集、BPM电解与原位监测于一体的CO2转化平台,并展示了基于pH指示剂与紫外-可见光谱协同使用的双模式监测技术在解析CO2捕集及转化体系的可行性,并结合烟道气模拟实验验证了该体系在实际CO2减排中应用前景。

相关论文发表在CellPress细胞出版社旗下期刊iScience上

▌论文标题:

Dual-mode in situ monitoring of CO2 conversion via pH indicator and UV-vis spectroscopy

▌论文网址:

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S258900422600533X

▌DOI:

https://doi.org/10.1016/j.isci.2026.115158

原标题:《iScience:实时观测CO₂转化新视角——基于双模式原位监测技术推动碳捕集与利用 | Cell Press论文速递》

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