清华大学徐志平教授解析二维大分子的形态复杂性

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近日，清华大学徐志平教授团队在Cell Press旗下Patterns期刊发表了题为“Unraveling the Morphological Complexity of Two-Dimensional Macromolecules”的研究论文。研究使用机器学习方法探索分子模拟产生的样本，对二维材料形态的定向控制了提供理论指导。

二维大分子中的石墨烯和氧化石墨烯，具有丰富的构象相谱。然而，它们的形态分类仅通过目视检查进行讨论，无法解决变形和表面接触的物理问题。清华大学工程力学系徐志平教授团队使用机器学习方法探索分子模拟产生的样本来解决这个问题。他们提取二维大分子的度量变化、曲率、构象各向异性和表面接触等特征，通过无监督学习使用几何和拓扑标签或2D能量图的主要特征，将二维大分子的形貌划分为准平面、折痕、褶皱三种特征类型和中间相，这个结果被输入到后续的监督学习算法，用于二维大分子的相位表征。通过整合二维大分子的几何变形和拓扑接触的物理特性，数据驱动模型的性能显著提高。二维大分子的分类和特征提取表征了其凝聚态的微观结构以及吸附和传输的分子过程，这有利于理解二维大分子在应用中的加工-微观结构-性能的关系。

作者专访

Cell Press特别邀请论文通讯作者徐志平教授代表团队进行了专访，

请他为大家进一步详细解读。

CellPress：

二维大分子的形态结构复杂，提取二维大分子的关键几何和拓扑特征也相当困难，分子模拟技术是如何被运用到二维大分子的？它原本使用的初衷是什么？它的作用原理如何理解？

徐志平教授：

二维大分子具有丰富的形态特征，液相条件下其原子间相互作用与热涨落共同决定了各形态的热力学稳定性和形态间的转变过程。大分子内的化学键合决定了其面内的变形与刚度特征，分子间或同一大分子不同区域间的非共价键 (静电力、van der Waals作用、氢键等) 决定了其界面特性，对溶液条件敏感。分子模拟技术从原子间相互作用势能函数和经典动力学方程出发模拟物质的微结构演化，是研究该问题的理想工具。

CellPress：

文中描述二维大分子具有四种主要形态，相比传统的三维几何，新的形态识别与分类算法中引入了晶格畸变的物理特性和表面接触的拓扑结构。请您讲解一下四个形态的特征结构和区别，它们在哪些二维材料中可以观察到？

徐志平教授：

二维大分子的四种形态是在大分子面内沿两个方向铺展的准平面相、具有一维折叠或者卷曲特征的折痕相、三个空间方向均匀折叠的褶皱相和中间相。准平面相具有排斥或弱吸引界面相互作用，为避免由面内变形引起的势能提升并考虑热涨落效应，在平面形态上形成涟漪结构；折痕相和褶皱相具有吸引界面相互作用，前者弯曲至可展曲面，形成大面积层间接触以降低结合能，而后者形成局部的层间接触以平衡二维大分子的面外弯曲和该形态中不可避免的面内变形；中间相是联结前三种形态的过渡状态。这些特征结构可以在氧化石墨烯、六方氮化硼、过渡金属二卤族化合物等二维材料中观察到。

CellPress：

分子模拟技术目前可以获取石墨烯二维材料的构象数据，它在其他二维材料的构象获取方面也同样适用吗？它面前还存在哪些问题？

徐志平教授：

分子模拟技术从物质的原子描述及其动力学方程出发研究其行为。与描述宏观结构的连续介质力学模型比较，该方法充分考虑原子尺度热涨落对于体系自由能和热力学的影响。在建立其他二维材料可靠的原子间相互作用势函数的基础上，该方法同样适用于其他的二维材料，甚至是细胞膜等准二维结构。从分子模拟的角度来看，二维大分子形态的复杂性主要来源于两个方面。化学键合和层间非共价相互作用在0.1纳米尺度，而二维大分子形貌的特征结构可达微米以上，其空间复杂度高；大分子形态丰富，其变化往往涉及到原子集团的振动或扩散，其时间演化行为亦具复杂性。这样的时空复杂性特征使分析模拟所得二维大分子形态数据并提取其关键几何、拓扑特征具有挑战性。

CellPress：

您的研究不仅仅是模拟出二维材料的形态。此外，通过机器学习方法探索分子模拟产生的样本并提取度量变化、曲率、构象各向异性和表面接触等特征，然后运用无监督学习和监督学习算法得出材料性能。有了您的这套方案，对于二维材料的开发是否可以定向设计出需要的类型？

徐志平教授：

本研究利用机器学习模型对二维大分子的形态进行了分类与识别，指出在几何形貌的接触上引入晶格变形的物理和层间接触的拓扑对于提升学习效率大为有益。进一步研究不同形态之间转变的热力学过程，并探索二维大分子尺寸、表面化学、环境条件等因素对其形态的影响，可以对二维材料形态的定向控制提供理论指导；结合实验设计，可以对二维材料聚集成为纤维、薄膜等宏观结构的工艺进行调控，以期获得优异的材料性能。这是我们下一步研究工作的目标。

CellPress：

实际生活中，二维材料的运用才刚刚开始，三维材料较为常见，而且形态更加复杂，原子还不是单一的。按照现在的研究进展，短时间内，有望突破模拟三维材料的构象研究和性能解析吗？

徐志平教授：

通常来说，低维材料在更高维度的空间中具有丰富构象，如一维、二维大分子皆具复杂形态特征。三维软材料在其表面发生局域变形时往往展现出这样的行为，例如大脑皮层的褶皱等；另一方面，材料微结构在变形和服役过程中常发生复杂演化。我们相信在形貌和微结构几何特征的基础上引入变形物理和拓扑特征这一思路在解决此类问题时同样有效，也正在开展相关的工作。

作者简介

徐志平

教授

徐志平，博士，清华大学教授，博士生导师。2002年、2007年于清华大学获得学士和博士学位，此后在美国Rice大学 (2007-2008) 和麻省理工学院 (2008-2010) 从事博士后研究工作，2010年起在清华大学航天航空学院工作，现任工程力学系教授。主要研究兴趣为物质科学中的时空复杂性和非平衡动力学。